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論文

Muon spin relaxation in mixed perovskite (LaAlO$$_3$$)$$_x$$(SrAl$$_{0.5}$$Ta$$_{0.5}$$O$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$xsimeq 0.3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 中村 惇平*; 下村 浩一郎*

Interactions (Internet), 245(1), p.25_1 - 25_7, 2024/12

We report on muon spin relaxation ($$mu^+$$SR) measurements in a mixed perovskite compound, (LaAlO$$_3$$)$$_{x}$$(SrAl$$_{0.5}$$Ta$$_{0.5}$$O$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$xsimeq 0.3$$ (LSAT), which is widely used as a single-crystalline substrate for thin film deposition. In zero applied field (ZF), muon depolarization due to the distribution of nuclear dipole fields was observed in the temperature range from 4 K to 270 K. Interestingly, $$mu^+$$SR time spectra in ZF maintained a Gaussian-like feature over the entire range, while the depolarization rate exhibited a monotonic decrease with increasing temperature. This behavior may be attributed to the thermally activated diffusion of muons between a few adjacent sites within a confined space of the angstrom scale, where the motionally averaged local field that each muon experiences can remain non-zero and result in maintaining the Gaussian-like line shape. The spatial distribution of electrostatic potential at lattice interstices evaluated via density functional theory calculations suggests that such a restriction of muon diffusion paths can be caused by the random distribution of cations with different nominal valences in the mixed perovskite lattice.

論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

 被引用回数:0

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.31(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70$$times$$10$$^{-2}$$ + 0.93C$$_{Nd}$$ + 1.20C$$_{Sm}$$, B(m/W)=2.39$$times$$10$$^{-4}$$と表された。

論文

Effect of dissolved oxygen concentration on dynamic strain aging and stress corrosion cracking of SUS304 stainless steel under high temperature pressurized water

広田 憲亮; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 出村 雅彦*; 小林 能直*

The IV International Scientific Forum "Nuclear Science and Technologies"; AIP Conference Proceedings 3020, p.030007_1 - 030007_6, 2024/01

沸騰水型原子炉を模擬した高温高圧水中環境下では、溶存酸素量(DO)の変化により動的ひずみ時効(DSA)と粒界型応力腐食割れ(粒界SCC)がそれぞれ発生する。これらの現象の違いを明確に理解するために、その発生メカニズムを整理した。その結果、SUS304ステンレス鋼では、DOが1ppb未満の低濃度では粒内割れによるDSAが発生し、DOが100$$sim$$8500ppbでは表面の酸化膜形成によりDSAは抑制されることがわかった。一方、DOが20000ppbまで上昇すると、皮膜が母材から剥離し、母材の結晶粒界に酸素元素が拡散し、粒界SCCが発生した。これらの結果から、DSAや粒界SCCによるクラック発生を抑制するためには、最適なDO濃度を調整する必要があることが示唆された。

論文

The Precipitation and redistribution of alloying element in Zircaloy-4 cladding tube oxidized in high-temperature steam

天谷 政樹

High Temperature Corrosion of Materials, 15 Pages, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Zirconium (Zr)-based alloys are widely used as fuel cladding material for light water reactors. Under a loss-of-coolant accident (LOCA) condition, the oxidation of fuel cladding by high-temperature steam induces the degradation of mechanical properties of the cladding and would affect the integrity of fuel rods and/or assemblies, etc., during LOCA. In this study, the distribution of the elements (zirconium, oxygen, tin, iron and chromium) in Zircaloy-4 cladding specimens oxidized in the temperature range of $$sim$$ 1350- $$sim$$ 1700 K in steam was analyzed along the radial direction of the specimens by using SEM/EPMA, and the cause of element distribution in the specimens was discussed in consideration of the morphology of precipitates in the specimens and hypothesized phase diagrams related to the elements contained in the specimens. The form of the particles precipitated and the comparison between SEM/EPMA results and hypothesized phase diagrams of Zr-Sn-O system suggested that the liquefaction of tin-rich material and/or Zr-(Fe,Cr) compounds occurred during the oxidation test. The results obtained indicate that Zircaloy-4 cladding tubes would start melting at the melting point of tin-oxide and the eutectic point of Zr-(Fe,Cr)compounds, which is much lower than the melting point of Zr, $$alpha$$-Zr(O), or zirconium oxide (ZrO$$_{2}$$).

論文

Oxidation and embrittlement behavior of FeCrAl-ODS cladding tube under loss-of-coolant accident conditions

成川 隆文; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 垣内 一雄; 宇田川 豊; 根本 義之

Journal of Nuclear Materials, 587, p.154736_1 - 154736_8, 2023/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.31(Materials Science, Multidisciplinary)

To evaluate the oxidation and embrittlement behavior of an oxide-dispersion-strengthened FeCrAl (FeCrAl-ODS) cladding tube under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions, we conducted isothermal oxidation and ring-compression tests on unirradiated, stress-relieved FeCrAl-ODS cladding tube specimens. Further, we discussed the loss of coolable geometry of the reactor core loaded with the FeCrAl-ODS cladding tubes under LOCA conditions, using data from the ring-compression tests in this study and the integral thermal shock tests from our previous study. The results reveal that oxidation kinetics of the FeCrAl-ODS cladding tube at 1523 K is four orders of magnitude lower than that of a conventional Zircaloy cladding tube, which highlights the exceptional oxidation resistance of the FeCrAl-ODS cladding tube. The breakaway oxidation of the FeCrAl-ODS cladding tube was observed at 1623 K for durations equal to or exceeding 6 h, and melting was observed at 1723 K. The ring-compression and the integral thermal shock tests indicate that, depending on the oxidation time, the ductile to brittle transition threshold - as determined by the ring-compression test - exists between 1623 K and 1723 K. Meanwhile, the fracture threshold - established through the integral thermal shock test - falls between 1573 K and 1673 K. Therefore, taking a conservative approach based on available data, the fracture and non-fracture results from the integral thermal shock tests can define the lower and upper boundaries of the threshold for the loss of coolable geometry of the reactor core during a LOCA.

論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO$$_{2+x}$$

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO$$_{2+x}$$ surface oxide of UO$$_{2}$$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO$$_{2}$$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO$$_{2+x}$$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Understanding muon diffusion in perovskite oxides below room temperature based on harmonic transition state theory

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Physical Review B, 108(22), p.224301_1 - 224301_11, 2023/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

In positive muon spin rotation and relaxation ($$mu^+$$SR) spectroscopy, positive muons ($$mu^+$$) implanted into solid oxides are conventionally treated as immobile spin-probes at interstitial sites below room temperature. This is because each $$mu^+$$ is thought to be tightly bound to an oxygen atom in the host lattice to form a muonic analogue of the hydroxy group. On the basis of this concept, anomalies in $$mu^+$$SR spectra observed in oxides have been attributed in most cases to the intrinsic properties of host materials. On the other hand, global $$mu^+$$ diffusion with an activation energy of $$sim$$0.1~eV has been reported in some chemically-substituted perovskite oxides at cryogenic temperatures, although the reason for the small activation energy despite the formation of the strong O$$mu$$ bond has not yet been quantitatively understood. In this study, we investigated interstitial $$mu^+$$ diffusion in the perovskite oxide lattice using KTaO$$_3$$ cubic perovskite as a model system. We used the $$mu^+$$SR method and density functional theory calculations along with the harmonic transition state theory to study this phenomenon both experimentally and theoretically. Experimental activation energies for global $$mu^+$$ diffusion obtained below room temperature were less than a quarter of the calculated classical potential barrier height for a bottleneck $$mu^+$$ transfer path. The reduction in the effective barrier height could be explained by the harmonic transition state theory with a zero-point energy correction; a significant difference in zero-point energies for $$mu^+$$ at the positions in the O$$mu$$ bonding equilibrium state and a bond-breaking transition state was the primary cause of the reduction. This suggests that the assumption of immobile $$mu^+$$ in solid oxides is not always satisfied since such a significant decrease in diffusion barrier height can also occur in other oxides.

論文

Microstructural evolution of intermetallic phase precipitates in Cr-coated zirconium alloy cladding in high-temperature steam oxidation up to 1400$$^{circ}$$C

Mohamad, A. B.; 根本 義之; 古本 健一郎*; 岡田 裕史*; 佐藤 大樹*

Corrosion Science, 224, p.111540_1 - 111540_15, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

The steam oxidation test on the Cr-coated Zry cladding was studied up to 1400$$^{circ}$$C to understand the oxidation behavior under the accidental conditions. The double-sided oxidation test study showed that Cr coating can protect Zry cladding at 1200$$^{circ}$$C within 5 min. Cr coating has a protective effect on the Zry cladding up to 1200$$^{circ}$$C in a steam environment. However, in the oxidation test up to 1200$$^{circ}$$C/30 min and 1300$$^{circ}$$C/5 min, Cr coating can no longer protect Zry cladding. Furthermore, at 1300$$^{circ}$$C, the intermetallic phase of the Zr(Cr, Fe)$$_{2}$$ phase that precipitated within the Zry substrate formed as globule microstructures with Fe enrichment. In addition, the transition of the intermetallic phase within the Zry substrate from the solid to the pre-liquid and liquid phases was observed, where it was determined at 1350$$^{circ}$$C/60 min and 1400$$^{circ}$$C/30 min within the ZrO$$_{2}$$ phase (outer side region). The oxidation of the Zr(Cr, Fe)$$_{2}$$ interlayer was also determined in this study, where it resulted in the formation of the oxide phase of Cr, Zr, and Fe. It is worth mentioning that further experiments, such as mechanical testing and modeling, should be considered to support the degradation of the Cr-coated Zry cladding mainly when the liquid phase of the intermetallic phase is obtained for beyond design-basis accident environment.

論文

Radio-tellurium released into the environment during the complete oxidation of fuel cladding, containment venting and reactor building failure of the Fukushima accident

日高 昭秀; 川島 茂人*; 梶野 瑞王*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.743 - 758, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:87.3(Nuclear Science & Technology)

福島事故時に放出された放射性物質量の推定は、原子炉の事故進展や環境影響の評価にとって不可欠である。そこで、ヨウ素,Csに次いで放出量が多いTeについて、単位放出量を想定したメソスケール気象モデル計算で得られた時間ごとの沈着量に基づいて沈着量分布を重み付けする、単位放出回帰推定法を用いて検討した。前回の検討では、この手法の適用性確認に主眼を置き、発生源について暫定的な結果を得ることができた。しかし、その後の検討で、放出があったと思われる期間の一部が放出推定期間から欠落していると、ソースターム計算全体に歪みが生じることが判明した。このため、本研究では、推定期間を延長し、主要な放出を全て含むように再計算を行った。その結果、これまで特定されなかった放出事象が明らかになり、炉内事象との対応も確認できた。また、炉心注水時のZr被覆管完全酸化による$$^{rm 129m}$$Te放出事象を考慮することにより、土壌汚染マップにおける$$^{rm 129m}$$Te/$$^{137}$$Cs比の地域依存性を説明することができた。さらに、本検討に基づき、WSPEEDI逆計算では予測できなかった3月11日夜,13日,14日早朝にヨウ素とCsの放出が増加した可能性を指摘した。

論文

Anaerobic methane-oxidizing activity in a deep underground borehole dominantly colonized by $$Ca.$$ Methanoperedenaceae

西村 大樹*; 幸塚 麻里子*; 福田 朱里*; 石村 豊穂*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也; 鈴木 庸平*

Environmental Microbiology Reports (Internet), 15(3), p.197 - 205, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:53.1(Environmental Sciences)

地下深部の地下水は、微生物活動などにより酸素が消費され、一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では、微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で、幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物の存在が明らかにされている。局所的ではあるものの、地下深部の強還元雰囲気において進行する酸化反応機構の解明を目的として、本研究では、原位置の水質・水圧を模擬し、この嫌気的メタン酸化微生物の培養を行った。その結果、地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることが分かった。このような酸化剤が地下深部に存在する要因の一つとして、ボーリングの掘削泥水などの掘削に伴う人為的影響が挙げられる。高レベル放射性廃棄物の地層処分において閉鎖後の処分場坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見は、この処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故のソースターム解析手法の整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05

JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO$$_{rm x}$$等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。

論文

Insights into machine-learning modeling for Cr(VI) removal from contaminated water using nano-nickel hydroxide

Maamoun, I.; Rushdi, M.*; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Eljamal, O.*

Separation and Purification Technology, 308, p.122863_1 - 122863_16, 2023/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.55(Engineering, Chemical)

The aim of this study is to employ machine learning (ML) in providing high-accuracy prediction of Cr(VI) removal efficiency by nickel hydroxide ($$n$$-Ni(OH)$$_{2}$$) unconventional sorbent, towards the new era of artificial intelligence (AI) applications in (waste) water treatment. Hence, a reliable ML modeling was conducted based on the experimental investigation, considering different reaction parameters, including $$n$$-Ni(OH)$$_{2}$$ dosage, initial pH, reaction temperature, and initial Cr(VI) concentration. Linear regression model was selected as the suitable regression model with respect to the obtained reasonable correlation and the less training time and evaluation time, comparing to other considered regression techniques. The adopted linear regression model, for the time corresponding Cr(VI) removal efficiencies, exhibited satisfactory prediction accuracy. Furthermore, the importance of models coefficients was determined and implied the high importance of the dosage feature. The contributive effect of the investigated features was mainly concentrated at the early stage of the reaction (5 to 10 min), with an average range of 50 to 80 %, which was in agreement with the experimental findings of the rapid and full removal of Cr(VI) by $$n$$-Ni(OH)$$_{2}$$. The elucidated insights into the effects of different factors that influence Cr(VI) removal process by $$n$$-Ni(OH)$$_{2}$$ revealed the underlying interactions and removal pathways, which shall benefit other researchers in the preliminary design of pilot-scale applications and anticipating the predicted performance.

報告書

低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ストレス状態の検討(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-063, 86 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-063.pdf:3.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ストレス状態の検討」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究は、廃炉作業を含めた原子力・放射線作業従事者の被ばくに該当するような低線量・低線量率放射線への長期被ばくのように、特に1F事故以降に社会的関心が高まっている放射線被ばく影響に関する知見を収集することを目的として実施した。本研究で解明を目指す被ばく線量域の影響解析試料は、1F事故後の旧警戒区域で被ばくした野生ニホンザルから収集した。また、野生動物試料解析結果を検証するために、放射性セシウムに曝露させて飼育した動物実験マウスから解析試料を作成した。放射線影響の指標として酸化ストレスマーカーを指標に体内の酸化ストレス状態とその防御機構の活性のバランスについて検討し、低線量放射線被ばくによる生体の応答反応について検討を行なった。野生ニホンザルの被ばく線量はモンテカルロシミュレーションおよび歯の電子スピン共鳴分析によって評価し、物理指標と生物指標の関連性から放射線影響について検討を行なった。酸化ストレス状態の変動と放射線影響との関連性を検討した学際共同研究である。

報告書

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 福井大学*

JAEA-Review 2022-046, 108 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-046.pdf:6.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。格納容器内部調査等の現場情報、燃料デブリ周辺物質の分析データを参照した模擬実験を行い、号機・領域ごとに、燃料デブリの溶融・凝固メカニズム、デブリ形成プロセスを逆推定し、再現されうる事故条件を検証・評価する(Backward Analysis)。評価結果をこれまで得られている知見と照し合せ、燃料デブリデータベースを高度化する。また、燃料デブリの堆積状態の逆推定から燃料デブリ分析の課題であるサンプル代表性に係る知見の取得を試みる。さらに、燃料デブリ取出しにおいて合理的に排除したい発生確率の低いリスクについて検証試験を行い、このようなリスクが発生する化学条件が、どの程度蓋然をもって発生したのかを調査する。これらの検討結果と最新の事故進展挙動解析結果(Forward Analysis)を本事業の実施者と事故進展解析専門家で共有し、燃料デブリ分析データ活用と、デブリ取出し設計の合理化・効率化に向けた知見を議論する。そのために、酸化物デブリ化学状態の逆解析、金属デブリの混合・溶融・凝固状態の評価およびデブリ特性の詳細把握に向けた試験技術の整備を行い、それら結果をもとにForward AnalysisとBackward Analysisの総合評価を行った。

報告書

燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-036, 115 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-036.pdf:7.15MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリの環境劣化に依存したひび割れを研究対象とし、酸化や水素吸収による劣化モデルを構築し、材料学視点から燃料デブリにおける環境劣化因子の変化に伴う構成物の特性変化を評価、さらに、環境加速割れに関する系統的な調査を通し、特性変化と割れとの相関を明らかにすることを目的とする。本研究は、1F燃料デブリの取出し、長期の保管・処理、経年劣化などのプロジェクトに貢献することを目指すものである。

論文

Oxygen potential, oxygen diffusion, and defect equilibria in UO$$_{2 pm x}$$

渡部 雅; 加藤 正人

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01

UO$$_{2}$$の酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673 K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873 Kにおける定比組成近傍のUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。

論文

TRU oxide sample reactivity worths measured in the FCA-IX assemblies with systematically changed neutron energy spectra

福島 昌宏; 岡嶋 成晃*; 向山 武彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 20 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

1980年代に高速炉臨界実験装置FCAにおいてTRU核種断面積積分実験の一環として7つのウラン炉心(FCA-IX炉心)が構築され、マイナーアクチノイドを含む超ウラン($$^{237}$$Np, $$^{238}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Am、および$$^{243}$$Am)の酸化物サンプルを用いた反応度価値が各炉心中心で測定された。FCA-IX炉心では、燃料プレート及び希釈材プレート(グラファイト又はステンレス)の単純な組合せにより燃料領域が構成され、その混合割合を調整することで炉心中心の中性子スペクトルが系統的に変化しているのが特徴である。本論文では、超ウラン酸化物サンプルの反応度価値実験に関する実験手法の詳細とともに、最新の知見を反映して再評価した実験値及びその誤差評価を報告する。また、本積分実験を活用して、汎用評価済核データライブラリJENDL-5の積分評価も併せて報告する。

論文

Chloramphenicol removal from water by various precursors to enhance graphene oxide-iron nanocomposites

Idham, M. F.*; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Maamoun, I.; Eljamal, O.*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 50, p.103289_1 - 103289_16, 2022/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:91.35(Engineering, Environmental)

Due to synthesis variation affecting various graphene oxide (GO) physicochemical parameters and cost efficiency aspects, the present study investigated the influence of GO precursor components for GO precipitated nZVI nanocomposite (nZVI/GO) and optimized removal conditions to remove chloramphenicol (CAP) from water. In order to synthesize nZVI/GO nanocomposites, four methods of GO precursor synthesis were used, denoted GO1, GO2, GO3, and GO4. A novel synthesis process is introduced based on economic and time-less-consuming protocols to produce GO precursor. A series of desorption experiments were also implemented in various eluents to clarify the CAP removal mechanism. Interestingly, this study demonstrated the substantial impact of GO precursor on the nanocomposite performance in eliminating CAP. The introduced novel GO successfully served as an excellent nZVI precipitation medium and enhanced CAP removal efficiency. Empirical optimization demonstrated that nZVI/GO4-1:1 could eliminate up to 91% of 100 mg/L CAP by dosage as low as 0.25 g/L at pH 5. nZVI/GO4 displayed CAP removal stability throughout a more comprehensive pH range, and remarkable recyclability, making it more promising and practical than bare nZVI and other analyzed nanocomposites. Kinetics data demonstrated a high degree of compatibility with the pseudo-first-order (PFO) and pseudo-second-order (PSO). Through kinetics and statistical analyses, desorption experiments, FTIR spectroscopy, and EDX analysis, nZVI/GO4 removed some of the CAP through the adsorption mechanism controlled by physisorption and chemisorption. In contrast, the oxidation mechanism eliminated the remaining CAP.

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.21(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

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